3月19日，北工大吴玉锋、王长龙/浙江大学陆俊AM：百万分之一单原子 Pt1/Ni(OH)2催化剂实现安培级电流密度下PET塑料电催化升级回收。

背景介绍

石油基聚对苯二甲酸乙二醇酯（简称PET）塑料是电子绝缘涂层、电池复合铜箔、食品包装等领域的重要基础材料。PET废弃后在自然条件下通常无法降解，不仅是白色污染的重要来源，严重威胁生态环境安全和人体健康，亦造成了宝贵战略石油资源的巨大浪费。国家高度重视废弃塑料污染问题，《中共中央国务院关于全面推进美丽中国建设的意见》《关于进一步加强塑料污染治理的实施意见》《“十四五”塑料污染治理行动方案》提出加快推广应用废塑料再生利用先进适用技术与装备，实现塑料废弃物同级化、高附加值利用，全链条治理塑料污染。

PET的化学式为(C10H8O4)n，现阶段大部分PET塑料制品为一次性消费品，其废弃后在自然条件下通常无法降解，其循环利用主要通过物理再生、化学循环两种方式来实现。其中，物理再生是指将废PET塑料经过清洗、破碎、再加工等方式得到PET纤维或PET瓶等再生产品，但由于热和机械加工的双重作用，再生产品分子量不可避免的降低，多为降级利用，难以进行多次循环回收，且亦不适合组成复杂的废旧纤维处理；化学循环，尤其是催化水解回收有价值的苯二甲酸（TPA）和 乙二醇（EG）等升级产品，具有理论上实现废塑料“闭合”循环的潜力，然而，由于EG具有高沸点、高粘度和高水溶性的特性，后续过程中的EG分离通常比较繁琐，后续产物分离成本高。PET电化学重整首先催化PET的水解，然后在水溶液中对EG进行电化学氧化升级，得到PTA、甲酸或乙醇酸以及绿色氢气等高值化学品，受到国内外科技界、产业界的广泛关注。然而，现有报道催化剂性能不足，导致电流密度低（难以达到工业生产需求；>300 mA cm−2），且法拉第效率(FE)和产物选择性难以有效提升等突出问题。

在国家重点研发计划等支持下，北京工业大学吴玉锋、王长龙、宋岷洧联合浙江大学陆俊教授在国际顶级期刊“Advanced Materials”发表学术论文 “Corrosion engineering of part-per-million single atom Pt1/Ni(OH)2 electrocatalyst for PET upcycling at ampere-level current density”，首次报道了通过简单而有效的腐蚀工程策略制备系列贵金属基单原子电催化剂，其中，单原子Pt1/Ni(OH)2-3催化剂在电流密度约为1000 mA/cm2时，废PET电化学升级循环成为高附加值PTA、二甲酸钾（KDF）耦合产氢，法拉第效率和甲酸选择性均达到90%以上，并可实现588-700美元/吨PET的收益。该研究是Adv. Mater. 2024, 2311698针对利用固体废弃物电催化制备生物可降解塑料之后又一篇助力塑料污染防治方面的研究论文，努力为全链条废塑料污染防治和循环经济支撑“双碳”目标实现贡献力量。

 研究亮点

1.首次报道利用单金属原子催化剂对废弃PET进行电化学升级循环。报道了一种简单而通用的方法，用于合成贵金属负载量仅为ppm级别的高效电催化剂，实现贵金属最大限度利用，单原子Pt1/Ni(OH)2电催化剂最为有效，在电流密度接近1000 mA/cm2时，PET电催化转化的法拉第效率（FE）和甲酸选择性均超过90%，超越之前报道的体系。

2. 结合一系列非原位、原位实验与理论计算，揭示了电催化反应过程中的构-效关系，深入了解了高效电催化机理，促进了高效电催化剂的合理设计，为后续催化剂的设计和发展奠定基础。

3. 进一步探索了Pt1/Ni(OH)2在接近工业条件下的 MEA中的适用性。结果表明，在安培级电流密度下EG电氧化为甲酸，并实现500小时连续稳定运行，体现出电催化系统的高效和稳定性。

4. 通过技术经济性分析，进一步发现在PET电催化循环升级工艺中，甲酸的法拉第效率与利润的相互作用更多地取决于电流密度（零点：320 mA/cm2 时FE为80%），为电催化废弃塑料升级循环工艺设计提供了指导。